PSI: Doktorandentag des Departements Nukleare Energie und Sicherheit 2023

Natan Jules Garrivier

1. Doktorandenjahr, PSI: Labor für Nuklearmaterialien (LNM) & EPFL
Operando-Röntgen- und Neutronenstudien von 3D-gedruckten RAFM-Wolfram-Bauteilen für die Herstellung von plasmagestützten Komponenten
Die Fortschritte in der Kernarchitektur von Kernfusionsreaktoren haben dazu geführt, dass die additive Fertigung von Metallen (AM) als eines der wichtigsten Herstellungsverfahren angesehen wird, insbesondere für Komponenten mit hochkomplexen inneren Strukturen wie die «Brut-Blanket» und den Divertor. Für die Herstellung dieser Teile sind Laser-AM-Prozesse vorgesehen, da dies eine der kosteneffizientesten Methoden zur Herstellung solcher Komponenten ist und den Vorteil hat, dass praktisch jede Form möglich ist.

Unter den vorgeschlagenen Werkstoffen für plasmabeschichtete Komponenten (PFCs) ist Wolfram (W) der führende Kandidat für die Panzerung der ersten Wand, um die strukturellen RAFM-Stahlkomponenten* des Reaktorkerns zu bedecken. Idealerweise werden W- und RAFM-Materialien direkt miteinander verbunden; das Verbinden dieser beiden sehr unterschiedlichen Materialien mittels Laser-AM stellt jedoch eine ernsthafte, vielschichtige Herausforderung dar, da die Bearbeitungsparameter sehr unterschiedlich sind.

Zweischichtige Proben aus Wolfram auf RAFM wurden mit Laser-AM gedruckt; die Bildung intermetallischer Phasen an der Grenzfläche wurde mit verschiedenen Operando-Techniken (XRD) und Ex-situ-Techniken (EBSD, µXRD, µXRF und Neutronenbildgebung) beobachtet und charakterisiert, und das daraus resultierende Spannungs-Dehnungsfeld wurde mit Neutronen-Bragg-Edge-Bildgebung gemessen.

*= Reduced-Activation Ferritic/Martensitic (RAFM) steel

Georg Alexander Tiebel

2. Doktorandenjahr, PSI: Labor für Radiochemie (LRC) & ETHZ
Ein Ionen-Trichter-IVAC-System für vorbereitende Experimente mit Radionukliden mit Halbwertszeiten im Sub-Sekunden-Bereich
Die chemische Charakterisierung von superschweren Elementen (SHEs, Z ≥ 104) ist durch die niedrigen Produktionsraten von Kernreaktionsprodukten (NRPs) und die geringen Halbwertszeiten der produzierten Radioisotope dieser Elemente begrenzt. Die modernste Methode für solche Untersuchungen ist die Gasadsorptions(thermo)chromatographie, die bei Radionukliden mit Halbwertszeiten von ≳ 1 s an ihre Grenzen stösst. Radioisotope von SHEs mit Halbwertszeiten im Subsekundenbereich können daher mit den derzeit verfügbaren Techniken nicht erfasst werden. Eine vielversprechende Alternative ist der Transfer der NRPs ins Vakuum (Molekularflussregime), der die Charakterisierung von kurzlebigeren Radionukliden (t_1/2 ≤ 1 s) ermöglichen kann. Dieser Transfer von NRPs erfordert jedoch eine geeignete Schnittstelle zwischen der physikalischen Vortrennung und z. B. einem isothermen Vakuumadsorptionschromatographieteil (IVAC).

Hier stellen wir das Design einer Puffergaszelle für das Anhalten und den Transfer von NRPs hinter einem gasgefüllten Separator ins Vakuum vor. Darüber hinaus stellen wir das endgültige Design eines IVAC-Experiments vor, das mit Monte-Carlo-Simulationen für Tests am Zyklotron-Institut der Texas A&M University bewertet wurde.

Silvia Motta

3. Doktorandenjahr, PSI: Abteilung Strahlenschutz und Sicherheit (ASI)
Lumineszenzdetektoren: eine dosisleistungsunabhängige Technik zur Unterstützung der Dosimetrie von Strahlen mit ultrahoher Dosisleistung
Die jüngsten Fortschritte in der Strahlentherapie mit ultrahochdosierten Strahlen (durchschnittliche Dosisleistung > 40 Gy/s, genannt FLASH) haben neue Herausforderungen für die Metrologie und Dosimetrie geschaffen. Da die für die konventionelle Strahlentherapie verwendeten Goldstandard-Detektoren bei ultrahohen Dosisleistungen durch Sättigungseffekte beeinträchtigt werden, müssen andere Detektoren gefunden werden, die dosisleistungsunabhängig sind, wie z. B. Thermolumineszenzdetektoren (TLDs) und optisch stimulierte Detektoren (OSLDs). Ziel dieses Promotionsprojekts ist es daher, mögliche Dosisleistungseffekte in verschiedenen Lumineszenzmaterialien sowohl experimentell als auch theoretisch zu untersuchen. In diesem Rahmen gibt diese Arbeit einen Überblick über die bisher erzielten experimentellen Ergebnisse zur Charakterisierung von TLDs und OSLDs bei hohen Dosisleistungen in Elektronen- und Protonenstrahlen.

In diesem Projekt wurden verschiedene TLDs und OSLDs verwendet, die vor allem in der medizinischen und persönlichen Dosimetrie eingesetzt werden. In einem ersten Schritt haben wir gezeigt, dass mit diesen Materialien eine Genauigkeit von mehr als 2% erreicht werden kann, wenn ein spezielles Dosimetrieprotokoll verwendet wird. Dieses Protokoll nutzt die im TL/OSL-Lesegerät eingebaute Beta-Quelle, um die Reaktion des Detektors auf Empfindlichkeits- und Massenänderungen individuell zu korrigieren. Das entwickelte Protokoll wurde bei den Experimenten mit Strahlen mit ultrahoher Dosisleistung angewendet, die am PSI-Zentrum für Protonentherapie, am Eidgenössischen Institut für Metrologie (METAS) und am Universitätsspital Zürich durchgeführt wurden.

Matrizen aus LiF:Mg,Ti-Würfeln (1 mm Grösse) wurden eingesetzt, um die Herausforderung der Dosimetrie von schmalen Protonenstrahlen zu meistern. Dieses Material erwies sich als dosisleistungsunabhängig bei Protonenstrahlen mit ultrahoher Dosisleistung bis zu einer durchschnittlichen Dosisleistung von 4500 Gy/s. Verschiedene TLDs und OSLDs wurden auch in Elektronenstrahlen mit ultrahoher Dosisleistung bis zu einer momentanen Dosisleistung von 350 kGy/s untersucht. Zwei unabhängige Versuchskampagnen in verschiedenen Einrichtungen zeigten, dass die untersuchten Materialien dosisleistungsunabhängig sind.

Die Ergebnisse belegen, dass LiF:Mg,Ti-Würfel für die Dosimetrie von schmalen Protonenstrahlen mit ultrahoher Dosisleistung geeignet sind, insbesondere zur Unterstützung radiobiologischer Experimente. Die Dosisleistungsunabhängigkeit der untersuchten TLDs und OSLDs bei Elektronenstrahlen mit ultrahoher Dosisleistung macht sie für die Referenzdosimetrie geeignet, insbesondere zur Korrektur des Ansprechens von dosisleistungsabhängigen Detektoren.

Jerry Peprah Owusu

4. Doktorandenjahr, PSI: Labor für Endlagersicherheit (LES) & Universität Bern
Mechanistisches Verständnis des Gastransports in tonhaltigen Gesteinen unter gesättigten und teilweise gesättigten Bedingungen anhand von Molekulardynamiksimulationen und Porenmodellierung
In dieser Arbeit werden molekulardynamische Simulationen (MD) und Lattice Boltzmann (LB)-Modelle auf Porenebene angewandt, um den Mechanismus des diffusiven Transports flüchtiger Moleküle in tonhaltigem Gestein unter gesättigten und teilweise gesättigten Bedingungen zu untersuchen. Der gewonnene Einblick in den Transportmechanismus von Gasen auf molekularer Ebene und in den Poren wird für die Interpretation von experimentellen Labor- und Feldstudien zum Gastransport in verdichteten Tonmineralien verwendet.

Das Schweizer Entsorgungskonzept sieht eine Kombination von technischen und geologischen Barrieren vor. In der Endlagerzelle für die abgebrannten Brennelemente werden durch die anaerobe Korrosion der Endlagerbehälter aus Kohlenstoffstahl, die Radiolyse von Wasser und den radioaktiven Zerfall der Abfälle grosse Gasmengen entstehen. Grosse Mengen an CH₄ (und CO₂) können auch durch den chemischen und biologischen Abbau von kontaminierten organischen Materialien in den unterirdischen Endlagern für schwach- und mittelaktive Abfälle entstehen. Wenn sich diese Gase in grossen Mengen ansammeln, kann ein lokaler Gasdruckanstieg die Integrität des Wirtsgesteins und das Sicherheitskonzept des Endlagers gefährden. Einer der wichtigsten Parameter, der die Gasableitung in Endlagersystemen mit technischen Barrieren steuert, ist die Diffusionsmobilität von Gasen im Wirtsgestein. Die Diffusionsmobilität von Gasen in verdichtetem Ton und Tonsteingestein im gesättigten und teilweise gesättigten Zustand ist Gegenstand intensiver Studien in Diffusionsexperimenten im Feld- und Labormassstab. Diese Studien liefern genaue Messungen der makroskopischen Gasmobilität auf der Probenskala. Der detaillierte Mechanismus des Gastransports und der Mechanismus der Wechselwirkung zwischen Molekülen und Mineraloberflächen ist in den makroskopischen Experimenten noch nicht geklärt.

Ergänzend zu den experimentellen Studien wird im Rahmen dieser Doktorarbeit die Rolle des Einschlusses und der Konnektivität der Poren beim Gastransport durch eine Kombination von grossmassstäblichen MD-Simulationen und LB-Modellierung auf Porenebene untersucht. Ziel des Projekts ist es, eine modellbasierte Verbindung zwischen der molekularen Diffusivität gasförmiger Moleküle im Einschluss bei gesättigten und teilweise gesättigten Bedingungen, die durch MD-Simulationen ermittelt wurde, und den makroskopischen Transportkoeffizienten (die in Experimenten gemessen wurden) durch 3D-Modellierung des Gastransports auf Porenebene herzustellen, wobei die genaue Geometrie der Tonpartikel und des Porenraums berücksichtigt wird.

Shaileyee Bhattacharya

4. Doktorandenjahr, PSI: Labor für Nuklearmaterialien (LNM)
Einblicke in Bestrahlungseffekte in Kernbrennstoffmaterialien auf atomarer Ebene
Diese Arbeit befasst sich mit der Analyse und Bewertung von strukturellen und chemischen Veränderungen, von der atomaren Ebene bis hin zu elektronischen Zuständen, die in realexponierten UO₂-Brennstoffen auftreten.

Zur Bestimmung des grosskörnigem UO₂-Material-Verhaltens wurden Mikro-Brennstoffproben aus Standard-UO₂- und chromoxiddotierten UO₂ untersucht und die Ergebnisse verglichen. Aus der Analyse der Mikrostrahl-Röntgenbeugungsdaten lassen sich die Auswirkungen des Einbaus von Spaltprodukten auf die Entwicklung der UO₂-Gitterparameter ermitteln. Die durch die Bestrahlung induzierten Defektstrukturen und die lokalen Dehnungsenergiedichten, die sich in der Matrix des abgebrannten Brennstoffs bilden, wurden auch bewertet und quantifiziert.

Die Ergebnisse des Mikrostrahl-Röntgenabsorptionsspektroskopie-Experiments geben Einblicke über den chemischen Zustand und die lokale atomare Umgebung des Matrixelements U. Die Ergebnisse auf atomarer Ebene sind wichtig, um ein besseres Verständnis der kristallographischen Veränderungen in bestrahltem UO₂ zu gewinnen, und erlauben das Brennstoffverhalten auf mikroskopischer oder makroskopischer Ebene vorherzusagen.